由于具有高能量密度、长寿命等优势，近年来锂离子电池被越来越广泛地应用到各类武器装备中，包括为飞机投放发射装置供电、在卫星等航空器上作为储能电源应用、为水下装备提供动力和为便携式光电侦察装备提供电能等[1-4]。然而在使用过程中，锂电池容量会根据使用条件的差异以不同的速率逐渐退化，导致电池逐步老化直至失效。如果不对电池状态进行监测管理，显然将大大降低武器装备的使用可靠性，甚至带来严重的安全隐患。在使用过程中，对锂电池剩余寿命(Remaining Useful Life,RUL)进行预测是电池管理系统的重要任务之一，准确的RUL预测可以帮助维护者制定更加合理的电池管理、维修或更换策略[1]及保证电池的安全可靠使用，因此在电池的可靠性分析中也倍受关注[5-7]。
现阶段对锂电池RUL的预测方法主要分为三大类[8]，即数据驱动法[9-12]、故障物理模型法[13-16]和混合法[17-18]。其中，数据驱动法基于测量得到的电池实验数据对电池状态进行估计、预测。例如，文献[11]使用相关向量机，直接基于电池循环中等电压放电时间间隔数据对电池容量进行预测，进入预测电池RUL。文献[12]将电池循环实验数据中的初始温度，平均放电电压，等压降放电时间等共十个数据作为电池健康因子，使用Elman网络进行分析，进而预测电池容量。另一方面，为了消除数据测量误差对RUL预测的影响，常采用多种优化方法，例如非线性最小二乘法(NLLS)[20]、粒子滤波法(PF)[21-22]等，进行锂电池RUL的预测。然而，由于这类方法不要求了解电池退化机理，因此在实际应用中的准确性和适用性仍有待评估[23]。与数据驱动方法不同，基于故障物理(或故障机理)的RUL预测方法从故障演化分析的角度出发，研究锂电池容量退化趋势与其电极中活性材料损失(LAMs)、阳极滑移、锂存量(LLI)损失等现象之间的关系[24]。此类方法通常具有较高的准确性和较广泛的适用性，但预测精度强烈依赖于对锂电池的失效机制的研究，建模难度受电池的实际应用环境影响极大，建模使用的很多参数也无法在实验中准确获得[25]。而混合法则允许同时使用锂电池动态机理模型和测量数据，在某种程度上弥补前述两种方法的不足。
基于以上分析，本文提出了一种融合故障物理与粒子滤波的混合方法用于预测锂离子电池的RUL。该方法基于锂电池的退化物理模型，采用粒子滤波算法对锂电池电极的活性材料质量和锂离子耗损容量的经验退化公式参数进行估计，从而构建出准确的锂电池容量退化模型并对锂电池RUL进行预测。本文提出的锂电池RUL预测方法考虑了电极活性材料质量的测量误差对RUL预测的影响，能够得到较为准确的RUL预测结果。
1 RUL建模
本文提出的锂电池RUL预测方法采用电池电极活性物质有效质量和锂离子容量建模表征电池容量，其具体流程如图 1所示，在对电池RUL的预测过程中，首先通过实验获取电池前期循环中的容量、电极活性物质有效质量和锂离子退化数据，然后使用粒子滤波算法基于实验数据对电池电极活性物质有效质量和锂离子耗损容量经验退化模型中的参数进行估计以构建完整的电池容量退化模型，最后基于该容量退化模型对锂电池RUL进行预测。
图1 故障物理与粒子滤波融合的锂电池剩余寿命预测方法流程框图
1.1 锂电池容量退化物理模型
在锂电池的退化过程中，正负极活性物质的损耗和锂离子的损失通常被认为是导致电池容量退化的主要因素[26]。因此，从电池正负极活性物质和锂离子耗损的角度，根据文献[27]，锂电池电池容量可由式(1)计算得到：
Q=mpqp+δp=mnqn+δn
(1)
其中：Q为电池放电容量；mp、mn分别为放电反应中正极、负极活性材料的有效质量；qp、qn分别为正极、负极活性材料单位质量的放电电荷量；δp、δn分别为放电反应中正极、负极的锂离子损耗容量。式(1)表明：电池容量与正负极活性材料的有效质量mp、mn和锂离子耗损δp、δn紧密相关。相应地，在锂电池容量退化过程中，正负极活性材料的有效质量和锂离子数量也会随循环次数的增加而逐渐退化。特别地，根据文献[28]，锂电池正负极活性材料的有效质量随循环次数的退化规律通常服从如式(2)所示的指数模型：
(2)
其中：m(k)为电池正极或负极活性材料的有效质量；c、a、b为待定参数；k为循环数。而锂离子随循环次数的耗损通常则服从如式(3)所示的经验退化模型：
(3)
其中：δ(k)为第k个循环中锂离子的耗损量；h,d为描述锂离子耗损速率的待定参数。基于以上锂电池容量退化物理模型，当锂电池活性物质有效质量和锂离子的经验退化模型参数确定后，即可通过预测一定循环次数后锂电池正极或负极活性物质有效质量和锂离子的耗损量对锂电池的剩余容量进行预测，结合将锂电池容量退化到其初始标称容量的80%视为锂电池失效的判断标准，即可实现对锂电池RUL的预测。
1.2 RUL预测
为了考虑电池正负极活性材料的有效质量和锂离子耗损数据的测量误差对预测结果的影响，本文利用粒子滤波算法，基于电池早期的部分循环的测量数据，对电池正负极活性材料的有效质量和锂离子耗损容量经验公式中的参数进行估计，以实现对锂电池RUL的准确估计。
在粒子滤波算法中，对于一个动态非线性离散时间系统，其状态空间模型通常写为，
状态转移方程：
xk=f(xk-1,uk)+rk
状态测量方程：
yk=g(xk)+vk
其中：xk代表系统是tk时刻的内部状态；uk为tk时刻系统的输入信号；yk代表系统观测结果；rk,vk分别代表过程噪声和测量噪声。对应于本研究，考虑测量过程中存在的误差，以电极活性材料有效质量的经验退化公式中的参数为系统状态量，则电池正负极活性材料的有效质量的指数退化模型可以写为，
状态转移方程：
xk,1=xk-1,1+rk,1
状态测量方程：
其中，xk,1=[ak,bk,ck]T代表在第k个循环中电池正负极活性材料的有效质量经验退化模型中对应的模型参数，rk,1,vk,1分别代表参数状态转移的过程噪声和活性材料有效质量的测量噪声。同样地，以电极中锂离子的经验退化公式中的参数为系统状态量，则电池电极中锂离子的退化模型可以写为如下方程：
状态转移方程：
xk,2=xk-1,2+rk,2
状态测量方程：
其中，xk,2=[dk,hk]T代表在第k个循环中电池正负极锂离子耗损模型中对应的模型参数；rk,2,vk,2分别代表参数状态转移的过程噪声和锂离子耗损量的测量噪声。
在粒子滤波算法中，系统状态的概率分布估计是通过一组具有权重的随机样本(称为粒子)给出的。对于一个粒子数是ND的粒子滤波算法，具体计算步骤如下：
初始化(k=0)，从先验分布p(x0)中随机抽取状态样本
得到初始粒子；k=1,2,…时，有如下两种情况：
1) 重要度采样
根据k - 1步中粒子状态
运用系统状态转移方程，对每一个粒子得到一个预测粒子
基于观测方程即条件概率p(yk|xk)计算当系统真实状态取
时，观测得到观测值
的概率
并基于该条件概率计算粒子的重要度权值并对权值进行归一化。
2) 重采样
根据粒子的重要度权值，对粒子
进行重采样以保留大部分权重值较高的粒子和少数权重值较低的粒子，得到最终的预测粒子
这些重采样后的粒子即代表了系统在第k步的真实状态的概率分布。在下一轮滤波中，重复重要度采样和重采样步骤即可不断更新对系统真实状态的概率分布的估计。
在利用粒子滤波估计出电池正负极活性材料的有效质量和锂离子耗损经验公式中的参数后，将锂电池容量退化到其初始标称容量的80%视为锂电池失效的判断标准，则根据式(1)～式(3)可直接对锂电池RUL进行预测。
2 案例验证
2.1 实验数据
本文以文献[28]提供的锂电池数据为例，对所提出的RUL预测方法进行案例验证。实验得到电池容量随循环次数的退化情况、电池正极活性物质有效质量和正极锂离子退化容量分别如图2～图4所示。
图2 电池容量退化曲线
图3 电池正极活性物质有效质量退化曲线
图4 电池正极锂离子容量耗损曲线
2.2 电池RUL预测
以锂电池前100次循环的实验数据为历史数据，对电池RUL进行估计。首先基于首次循环的容量Q、电池正极活性物质有效质量mp和锂离子损耗容量δp，根据式(1)计算出正极活性材料单位质量放电电荷量qp，为135.21 mAh/g。之后利用mp和δp的前100次循环的退化数据，基于粒子滤波对式(2)和式(3)中的参数进行估计。以参数a为例，滤波过程中，参数a的估计值随采样次数的变化如图5所示。取粒子滤波中k=100时，所有粒子的状态值的平均值作为各参数的最终估计值，最终得到各参数结果如表1所示。将所获得的参数估计结果代入式(2)和式(3)，得到mp和δp拟合结果和预测结果如图6和图7所示。最后，将预测得到的mp和δp结果代入式(1)，预测得到电池RUL为155，即经过155个循环后锂电池容量退化为其初始标称容量的80%。这与锂电池实际在第152个循环时失效的实验结果非常接近，预测误差仅为1.97%，证明了本文所提出的锂电池RUL预测方法的有效性和准确性。
图5 滤波过程中参数a估计值随采样次数变化曲线
图6 电池正极活性物质有效质量退化滤波与预测曲线
图7 电池正极锂离子耗损容量的滤波与预测曲线
表1 电池退化物理模型参数估计结果
参数abcdh估计值0.936274.8871.451.545-4.05
3 结论
提出了一种将电池容量退化物理模型与粒子滤波相结合的电池RUL预测方法，以实现对锂离子电池RUL的有效预测。借助粒子滤波算法，考虑电池正极活性物质有效质量和离散耗损数据的测量噪声，以电池前100个循环的实验数据为历史数据，对电池容量退化物理模型的经验公式中的参数进行估计。确定容量退化物理模型的经验公式参数后，通过将电池的故障条件设置为容量下降到设计容量的80%，使用电池容量退化物理模型预测得到电池RUL。最后，案例研究结果证明了本方法在实际应用中的有效性和准确性。
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