0 引言
固体推进剂是广泛应用于军事武器及航空、航天领域,是武器杀伤、破坏和动力能源的关键性材料,其安全性引起了学术界、国防界的关注。固体推进剂在使用过程中可能会因为相对温和的刺激而发生剧烈反应[1]。陈朗等[2]在研究低压冲击条件下凝聚炸药延迟起爆现象(XDT)时,发现固体推进剂受到压缩、拉伸、冲击等不同的外界刺激,会导致材料的细观结构发生变化,不仅影响含能材料的力学性能,而且影响其灵敏度、燃烧性能和爆轰性能,并由此提出热点学说,认为固体推进剂点火起爆是由局部热点引起的。
热点是冲击波在密度不均匀的含能材料内形成的高温区域。Bowden等[4]发现热点的尺寸为0.1～10 μm,持续存在的时间为10-5～10-3 s。在非冲击条件(幅值0.01～1.0 GPa,时间～102 μs)下,细观缺陷(微裂纹、微孔洞)引起的孔洞坍塌、裂纹尖端加热、局部绝热剪切、剪切摩擦等是热点产生的主要机制[3,5-6],因此研究细观缺陷对固体推进剂非冲击点火性能的影响具有重要意义。
关于细观缺陷对固体推进剂点火性能的影响,国内外学者进行了大量的研究,本文中基于前人的研究成果,对固体推进剂中缺陷的观测与表征、非冲击点火试验、数值模拟的研究手段及成果、细观缺陷对非冲击点火性能的影响几方面的研究进展进行系统的总结和展望,期望为后续研究含能材料安全性的工作提供参考。
1 含缺陷固体推进剂非冲击点火的相关实验方法
1.1 观测细观缺陷的实验方法
目前,直接测量固体推进剂内细观缺陷的工具主要有光学显微镜(optical microscopy,OM)、扫描电镜(scanning electron micoscope,SEM)、计算机层析识别技术(computed tomography,CT)等[7]。
Chen等[8]利用偏振光显微镜和扫描电镜观察PBXN-5受到低速冲击前后的细观结构,发现受到冲击后的试样裂纹数量增多,主要集中在远离加载面的位置,裂纹方向与加载方向垂直。陈向东等[9]利用细观检测设备(SEM,CT),发现未老化和热老化的HTPB推进剂在高应变率压缩后,内部损伤主要表现为颗粒穿晶断裂和破裂、孔隙率增大等;湿热老化的HTPB推进剂损伤表现为颗粒与基体界面脱湿、基体撕裂以及少量的颗粒断裂情况。
OM可以在较大的范围内观察裂纹的扩展情况,分辨率达0.2 μm,SEM分辨率可达纳米级别,两者成像直观,成本相对较低,但是局限于二维表面观测;微CT技术分辨率可达纳米级别,是一种非破坏性三维成像技术,可以对固体推进剂内的细观缺陷进行检测和分析,还可以定量分析孔隙率、界面粘结强度等,但是成本较高,试验过程复杂。
1.2 细观缺陷的表征方法
为了量化细观缺陷对固体推进剂点火性能的影响,需要对这些缺陷进行定量表征,表征方法可分为2类,一种是根据细观缺陷的测量结果进行表征;另一种则是从细观出发,根据缺陷的形态、数量、方向等对其进行统计,建立本构模型进行表征。
张超等[10]提出了一种基于界面刚度衰减率的损伤定量表征方法,通过非接触式的超声波检测技术,测量复合材料试件表面的超声波传播速度和衰减率,进而计算出界面的刚度,然后通过对比不同损伤程度下的截界面刚度,计算出界面刚度衰减率,从而定量评估材料的损伤程度。界面刚度衰减率越大,材料损伤越严重。该方法具有高精度、高灵敏度和无损伤性等优点,但是该方法只考虑了界面损伤,缺少对细观损伤特征的描述。刘本德等[11]通过对微CT扫描得到试样截面图进行滤波降噪、阈值分割提取出微裂纹、微孔洞等缺陷,定义损伤变量为试样裂纹、孔洞等损伤体积与试样体积的比值,发现子弹速度越大,试样的损伤变量越大,试样损伤越严重。陈向东等[9]通过扫描电镜技术得到固体推进剂受到冲击后的扫描电镜图,然后对扫描电镜图像进行二值化处理,并采用分形维数算法计算二值图的分形维数,分形维数越大,损伤越严重;发现湿热老化的固体推进剂在受到冲击后,分形维数小于未老化的固体推进剂的分形维数小于热老化的分形维数。
准确的本构关系能够准确地反应出固体推进剂在受到冲击时的力学响应、温度响应等,能够量化XDT现象,评估固体推进剂的安全性,具有重要意义。最早提出的SCRAM模型考虑了币型裂纹张开、剪切、增长、合并,以及闭合裂纹界面摩擦产生的热量,以及裂纹表面附近材料可能的熔化、着火和快速燃烧[12];该模型假定初始状态微裂纹在各个方位角上具有一致分布的特征,而实际上微裂纹分布近似随机无序[13]。Bonnett等[14]建立了Visco-SCRAM模型,两者的主要区别是SCRAM模型模拟了整个点火过程,而Visco-SCRAM模型仅用于模拟点火前的响应。马晓等[15]考虑了初始裂纹的异质性和受损颗粒的失效后提出HFV-SCRAM模型,并验证了模型的有效性。
Yang等[16-18]在后续工作中提出了将微裂纹和微孔洞热化学耦合的模型,依次建立与微裂纹相关的偏量本构关系和与微孔洞相关的体积本构关系并通过Gurson模型耦合在一起,发现压装炸药剪切裂纹热点为点火主导机制,局部剪切塑性耗散机制为浇注PBX潜在的点火机制。
1.3 固体推进剂非冲击点火试验
固体推进剂在不同的冲击条件下表现出不同的响应特征,在低压状态下,材料由机械能转化的热能不足以引发固体推进剂的点火反应;在高压状态下,能观察到迅速点火;在非冲击条件下,机械能转化为足够的热能并经过一定时间后发生点火反应。在非冲击点火试验中,落锤试验、Steven试验、Susan试验、Spigot试验都是有效的测试技术,其装置示意图以及原理如表1所示。Chidester等[19]通过Steven试验发现有冲击损伤的PBX炸药在受到第2次冲击时,发生点火的冲击速度阈值小于未损伤的PBX炸药的冲击速度阈值。为了观察试样的点火过程,Wu等[20]对落锤装置添加光路,配合高速照相机进行试验,发现颗粒摆放越松散,越容易发生点火。Ma等[21]利用霍普金森杆对爆炸模拟物(PMMA)进行了研究,发现在非冲击条件下,剪切型裂纹的温升明显高于张开型裂纹的温升,在裂纹形成后,剪切型裂纹内表面摩擦导致局部高温,形成热点。隋志磊等[22]通过原位高温拉曼光谱和X射线衍射技术,对含有不同裂纹和相结构的样品进行落锤撞击加载试验;发现高温相变使HMX晶体产生微损伤和微孔洞,导致炸药的密度、孔隙度等发生改变;在外载荷作用下,炸药内部首先产生应力,由于裂纹摩擦等因素,应力在微裂纹和孔洞周围集中,产生温度局域化,形成热点,导致局域炸药温度升高,触发热分解反应,最终引发点火;说明了裂纹及相变本身都会提高HMX的感度。
表1 非冲击点火试验
Table 1 Non-impact ignition test
名称装置示意图原理落锤试验[23]利用落锤自由落体产生的冲击力得到固体推进剂点火的临界落高及临界压力Steven试验[24-25]弹丸撞击装有炸药的圆盘,压力计测量炸药冲击以及点火过程的压力历史,超压计测量冲击超压,评估冲击反应的剧烈程度Susan试验[26]弹丸冲击金属靶板,弹丸内的炸药受到挤压,引起反应Spigot试验[27]在活塞式加速器的作用下,将被测结构加速到一定速度后,跌落到地面的钢靶上,得到炸药下落速度的阈值
2 含细观缺陷固体推进剂非冲击点火的数值模拟研究
由于非冲击点火试验设备的局限性以及试验后固体推进剂的不可回收性,通过试验研究固体推进剂的点火机理变得困难且试验成本昂贵。多尺度数值模拟方法和数值模拟工具的发展及成熟,使得多尺度模拟固体推进剂的非冲击点火规律得到了迅速的发展。
2.1 含微裂纹缺陷固体推进剂非冲击点火的数值模拟
固体推进剂内缺陷的表征方法有2种,相应的采用有限元软件模拟含微裂纹缺陷固体推进剂非冲击点火过程也有2个方向,一种是直接建立细观模型,从细观角度直接模拟含微裂纹缺陷固体推进剂的点火性能,该方法有助于深入理解固体推进剂的点火机制;另一种则是从细观角度出发,建立含微裂纹缺陷固体推进剂的本构模型,从宏观层面模拟含微裂纹缺陷固体推进剂非冲击点火过程,但是该方法中的本构关系目前还不完善,具有局限性。
从细观角度直接模拟含微裂纹缺陷固体推进剂的非冲击点火过程时,微裂纹在非冲击条件下的演化过程是深入研究含微裂纹缺陷固体推进剂非冲击点火性能的关键点。目前,表示微裂纹损伤演化过程的方法主要有单元删除法、节点分离法、内聚力模型以及扩展有限元法等方法。其中,单元删除法会导致系统的质量、能量以及动量不守恒;节点分离法虽然计算精度高,但判据过于简单;扩展有限元法避免了网格重构,成为研究裂纹扩展和材料断裂行为的有力工具,但是其不能使用显式-动力求解器进行求解;内聚力模型法则不仅可以模拟裂纹演化过程,还可以解决动力学问题,得到了广泛的应用。Barua等[28]建立HMX-Estane聚合物细观模型,并全局插入内聚力模型,模拟了该聚合物在低应变率作用下的热-力响应,并且将热点的形成量化为加载条件和微观结构属性的函数,发现在压应力的作用下,裂纹表面接触导致温度升高,形成热点。Rai等[29]利用扫描电镜得到含裂纹的扫描电镜图,经过数字图像处理后得到含缺陷HMX炸药的细观模型利用欧拉算法进行分析,发现微观结构中裂纹形态对炸药的感度有显著影响。Barua等[30]采用内聚有限元方法(CFEM)框架,使用拉格朗日法进行模拟,预测任意裂纹路径,捕捉微观结构中的热力耦合过程。研究结果表明:在瞬态波作用下,裂纹形式为晶粒断裂、颗粒-粘结剂界面脱粘、粘结剂开裂。粘弹性耗散与基体相联系,较弱的摩擦耗散发生在穿晶断裂的晶粒,在粘弹性耗散过程中温升速率较低,在摩擦耗散过程中温升速率较高,足以使晶粒熔化,引发化学反应。
准确的本构关系能够准确的反应出固体推进剂在受到冲击时的力学响应、温度响应等,能够量化XDT现象,对评估固体推进剂的安全性,具有重要意义。Xiao等[31]利用Visco-SCRAM模型模拟了PBX的SHPB和多轴碰撞实验进行模拟,发现PBX炸药在低速冲击下裂纹发生扩展,裂纹扩展到一定长度时,试件失去承载能力。Liu[32]基于Visco-SCRAM模型和摩擦热点模型模拟PBX的动力学行为和低速冲击下的点火预测。结果发现热点位置发生在裂纹的表面处,摩擦功导致PBX温度上升,到达一定程度后,触发PBX的化学反应,PBX温度瞬间升高,发生点火反应;还发现对于同一试样,点火时间随撞击速度的增加而缩短。Yang等[33]建立了微裂纹-微孔洞本构模型,模拟了PBX在冲击作用下微缺陷的演化特征,发现在低速冲击(小于400 m/s)条件下,剪切-裂纹摩擦加热对点火起着关键作用;在高速冲击条件下(大于400 m/s),孔洞坍塌引起的加热作用占主导,因为孔洞坍塌形成热点的时间比裂纹热点形成的时间短得多。
2.2 含微孔洞缺陷固体推进剂非冲击点火的数值模拟
流体力学代码(hydrocodes)被应用到了许多重要的动态问题上,包括冲击波传播问题。微孔洞对固体推进剂的热点形成有着重要影响,目前大多采用流体力学代码模拟固体推进剂中孔洞塌陷形成热点机制。Whitworth[34]提出了一个基于弹粘塑性孔隙坍塌的简单模型,该模型将热点起爆纳入流体力学代码中,考虑了孔隙坍塌中初始弹性、过渡粘弹塑性和完全粘塑性3个阶段:并利用该模型研究了PBX9404中的孔隙塌陷行为。发现在冲击作用下孔隙塌陷引起的弹粘塑性变形是一种非常有效的加热机制,也是冲击压缩异质炸药的潜在点火源。热点温度与实验孔隙率和孔隙大小、晶体大小密切相关,孔隙在粘塑性作用下坍缩形成热点的机制似乎与冲击脱敏作用相一致[35-36]。在多次冲击过程中,第1次弱的冲击波造成压缩使孔隙开始收缩;第2次冲击时,炸药的孔隙度和孔径均小于初始值,孔隙率的降低使材料的敏感性降低。Menikoff[37]和Austin[38]均对冲击作用下单个球形孔的塌缩过程进行了模拟。Menikoff采用流体力学模拟孔的坍塌过程,考虑了剪切粘度和速率相关的塑性;Austin建立了一个包含晶体力学以及晶体在温度作用下分解反应的材料模型,采用任意拉格朗日欧拉公式(arbitrary lagrangian eulerian,ALE)进行数值模拟,发现β-HMX与空气界面的局部融化使孔洞的闭合过程呈现出高度不对称性,HMX射流注入到孔洞中。蒋城露等[39]建立三维离散元模型,模拟落锤撞击HMX炸药颗粒的过程,发现在冲击作用下,孔洞逐渐消失,孔洞周围颗粒破碎,破碎颗粒的塑性变形与摩擦产生大量的热,空洞附近会产生明显的温升,形成热点。
3 细观缺陷对固体推进剂非冲击点火性能影响的研究
固体推进剂在压制过程中,内部会产生穿晶断裂、界面脱粘和微孔洞等缺陷。这些缺陷以不同的方式影响着固体推进剂的点火性能。
3.1 微裂纹对固体推进剂非冲击点火性能的影响
固体推进剂在受到冲击时,其内部首先产生应力,应力在微裂纹周围集中,由于裂纹摩擦等因素,使固体推进剂局部温度升高,形成热点,触发化学反应,最终引发点火。Yang等[40]改进了Visco-SCRAM模型,改进后的模型考虑了裂纹扩展和裂纹内气体压力的增加,利用改进后的模型模拟不同冲击速度下试样的平均裂纹尺寸和微裂纹内燃烧压力时程,发现在初始冲击后,由于高剪应力效应,裂纹迅速进入不稳定扩展阶段,剪切裂纹表面的摩擦加热促进了热点温升。当冲击速度较低时,热点温度迅速上升,然后由于热传导而下降,随着冲击速度增加,局部温度达到熔点并形成平台,熔融结束时,熔融裂纹内的化学反应热和强烈的粘性加热导致2次升温,直到达到一个临界值,超过该临界值则会发生点火。刘睿等[41]采用Visco-SCRAM模型进行模拟,发现初始裂纹特征长度增大,固体推进剂内部裂纹表面的摩擦生热增强,导致其内部温升有一定程度的增加,并且初始裂纹的长度对温升的影响并不是线性对应的关系;初始裂纹的非均匀性能够明显影响低速撞击过程中固体推进剂的温升、点火速度以及点火阈值。Barua等[42]基于内聚有限元方法(CFEM)的框架,考虑了失效界面之间的接触和摩擦,能够分析由于界面滑动而产生的热以及由于塑性变形而产生的热。结果表明,粘结剂中的粘弹性耗散是变形初期的主要耗散机制,粘结剂温度升高,超过一定范围后,加热机制由粘弹性耗散转为摩擦耗散,裂纹的形成、发展、晶粒基体的脱粘和穿晶断裂产生了更多的表面,这些表面可能会相互接触和滑动,从而产生额外的摩擦耗散,最终导致爆炸物剧烈加热,产生热点,甚至点火。颗粒与基体界面的强度低,导致晶粒-基体界面大量断裂,摩擦耗散导致断裂表面温度升高,界面强度越低,温度升高越高,最高温度一般随界面强度的降低而升高。
在瞬态波作用下,裂纹形式为晶粒断裂、颗粒-粘结剂界面脱粘、粘结剂开裂3种形式,界面强度越低,温度升高越高,最高温度一般随界面强度的降低而升高,较高数量的缺陷会改变材料的弹性模量和弹性功能,从而改变材料耗散应力的能力,而应力的增加会引起断裂和点火的热点区域,从而对冲击灵敏度产生影响[42]。因此,很多学者研究了界面缺陷对固体推进剂力学性能的影响,发现初始界面缺陷的分布形式、数量对复合材料固体推进剂的初始模量、极限强度和断裂伸长率、弹性模量有显著影响,从而影响固体推进剂的点火性能[43-44]。
3.2 微孔洞对固体推进剂非冲击点火性能的影响
根据点火机理,固体推进剂含有的微孔洞缺陷在受到冲击时,孔洞塌缩,当固体推进剂比较疏松时,固体推进剂受到冲击产生的孔洞缺陷可能导致固体推进剂脱敏,而更多数情况下孔洞塌缩会导致能量汇聚,使固体推进剂更加敏感。Akiki等[45]利用热点生成模型在物理化学属性基础上解释了异构的影响。通过模拟仿真HMX炸药,仿真结果表明,理论上异构HMX至少需要20 GPa的冲击才能爆炸,然而在3.5 GPa的冲击下,一个半径为5 μm的孔洞也会使试件爆炸。当孔洞半径在1～5 μm时,半径越大材料对外界冲击更敏感,当半径超过5 μm时材料由于坍塌释放的能量趋于一个渐近值。王洪波等[46]基于有限元方法,采用蒙特卡洛算法建立了考虑炸药颗粒尺寸、形状和位置随机分布的PBX炸药内部的细观结构,发现在冲击加载条件下,当孔洞缺陷尺寸较小时,其对炸药点火特性的影响较小,点火点位于粘结剂与HMX颗粒的界面处,随着孔洞缺陷尺寸的增大,炸药内部点火点出现在孔洞缺陷处。Shang等[47]发现炸药内大孔洞坍塌引起的温升高于小孔洞坍塌引起的温升,球形孔洞坍塌引起的温升高于立方孔洞坍塌引起的温升。Levesque等[48]继续研究了孔洞形态(如球形、圆柱形、椭圆形和锥形)对激波后热点温度分布的影响,结果表明,在相同的激波强度和孔洞体积下,椭圆孔洞、圆锥形孔洞和圆柱形孔洞(当它们的最长半径尺寸与冲击波的传播方向一致时)产生的热点都比球形孔洞热点处温度高的多。Rai等[49]分析了具有成像细观结构的非均质固体炸药的冲击响应行为,并将细长孔洞的方向与初始灵敏度相关联,结果表明,炸药的冲击起爆灵敏度在很大程度上取决于细长孔洞的方向以及孔洞的长宽比。
总的来说,不同的孔洞尺寸、形态以及细长孔洞的长宽比、方向在孔洞坍塌时对能量的汇聚效果不同,导致不同的固体推进剂的起爆灵敏度。
4 结论
综上所述,国内外许多学者对含缺陷固体推进剂非冲击点火性能进行了研究,也取得了丰硕的成果,深入研究了细观缺陷对固体推进剂非冲击点火性能的影响。尽管已有大量的研究,当前仍有许多问题有待进一步研究,对于含细观缺陷固体推进剂非冲击点火性能的研究,应对以下几个方面进行重点关注:
1) 多种非冲击点火热点机制耦合分析。已有的研究中大多只考虑了一种非冲击点火的热点机制,然而固体推进剂内的缺陷形式是复杂多样的,引起点火的形式也不是单一的,考虑多种热点机制共同作用更符合现实中固体推进剂非冲击点火过程,具有重要意义。
2) 量化不同缺陷形式对固体推进剂非冲击点火性能的影响。量化不同缺陷形式对固体推进剂非冲击点火性能的影响有助于精确预测含缺陷固体推进剂的点火性能,对固体推进剂的安全性评估具有重要意义。
3) 非冲击点火试验装置改进。目前的试验装置难以实时观测非冲击点火过程中缺陷的损伤演化过程,导致国内外学者对含不同形式缺陷固体推进剂的点火机理的认识具有局限性。
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